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New insight into the cosolvent effect on the degradation of tetrabromobisphenol A (TBBPA) over millimeter-scale palla...
撰寫時間:2020/04/14

  助溶劑在微米級鐵钯雙金屬催化降解TBBPA過程中特殊效應新見解

  四溴雙酚a(TBBPA)等新興持久性有機汙染物不斷釋放進入環境中造成人體健康和環境管理風險,亟需探索有效的汙染控制技術。本項目研究人員利用液相直接還原技術成功實現了零價鐵的表面貴金屬修飾並制備了毫米粒徑鐵钯雙金屬催化劑,進一步研究了影響鐵钯雙金屬催化降解TBBPA的主要影響因素,鑒定了TBBPA主要降解産物,探索了助溶劑對于鐵钯雙金屬催化降解TBBPA機理的影響。借助XPS、SEM、EDS和ICP-OES等儀器分析發現,30分鍾液相還原反應能夠將钯離子完全負載到海綿鐵的表面上並制備鐵钯雙金屬催化劑。利用上述鐵钯雙金屬催化降解TBBPA的研究發現,鐵钯雙金屬(钯負載量爲0.06%)催化還原TBBPA的去除效率竟然達到了92.2%(120分鍾),與相同钯負載量的納米零價鐵去除效率類似(98.2%),遠高于純納米零價鐵的去除效率(44.4%)。其次,助溶劑含量對海綿鐵钯雙金屬催化還原TBBPA反應路徑和機理有顯著影響。研究發現,TBBPA脫溴反應隨著助溶劑含量的增加而明顯降低,而脫溴反應路徑在純甲醇體系、二氯甲烷體系和異丙醇體系中均受到顯著抑制。借助高分辨飛行時間質譜儀首次鑒定了TBBPA在鐵钯雙金屬催化還原體系中生成了甲氧基反應産物,其生物毒性比母體化合物TBBPA顯著降低。綜上,本研究極大豐富了毫米粒徑海綿鐵雙金屬催化降解TBBPA的理論研究。

 

  圖1(a)-(b)鐵钯雙金屬催化降解TBBPA反應60分鍾和120分鍾HPLC譜圖變化;(c)-(f)不同甲醇與水比例對TBBPA脫溴反應産物的影響;不同甲醇與水比例對(g)TBBPA去除率、(h)脫溴反應路徑和(i)降解動力學常數的影響

  (文章鏈接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894718321569

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